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碳纳米材料的可控合成，比如单晶、大面积石墨烯，手性碳纳米管，是实现其在未来电子或能源设备中潜在应用的关键挑战。
基底催化滋生为碳纳米构造的可控合成提供了一种非常有前途的方式。然而，静态催化外面的滋生机制和更通用的计划策略的发展仍然是一个挑战。
近日，来自上海交通大学和日本东北大学（Tohoku University）的钻研团队，展示了主动机械进修模型如何无效地揭示基底（Substrate）催化滋生中涉及的微观历程。钻研利用分子动力学和蒙特卡罗方式的协同方式，并通过高斯近似势增强，对 Cu(111) 上的石墨烯滋生进行了完全静态放荡。
该钻研为计划金属或合金衬底提供了一种实用而无效的方式，以获得所需的碳纳米构造，并探索进一步的反应可能性。
该钻研以《Active machine learning model for the dynamic simulation and growth mechanisms of carbon on metal surface》为题，于 2024 年 1 月 6 日，发布在《Nature Communications》上。
论文链接：https://www.nature.com/articles/s41467-023-44525-z
当前金属基底催化钻研的局限性
基底催化堆积被认为是实现二维或三维碳原子共价键网络可控滋生的最有前途的方式之一。虽然普通外面上的滋生机制已被广泛钻研，但关于控制高指数或复合外面上石墨烯质量的静态和原子级因素的知识有限。这一钻研差距极大地阻碍了理论指导计划方式在碳纳米构造滋生中的新型催化金属衬底的发展。
由于潜在基底的广泛范围以及碳纳米材料滋生历程对各种实验参数的敏感性，通过实验寻找金属或合金催化剂有相当大的挑战。
因此，理论放荡有足够的空间，许多原子细节很容易获得。比如 DFT、动力学蒙特卡罗 (KMC) 和从头算分子动力学 (AIMD) 等。然而，这些方式各有其局限性。因此，仍然迫切需要一种能够准确描述金属外面碳滋生机制的稳健计划模型。
基于人工神经网络或基于核方式的机械进修势（MLP）被认为是解决典范力场有限的精度和可转移性并保持 DFT 级精度的无效方式。尽管在数据启动的 MD 放荡方面取得了重大成就，但构建精确的 MLP 仍然是一项艰巨的任务。这个问题的一个解决方案是静态进修技术。
为了提高堆积历程的静态训练的效率和无效性，需要一个明确定义的选择协议。另一方面，金属基底上碳滋生的动力学可以由重要的罕见事件控制。因此，如何通过将增强采样方式与典范动力学相结合来提高 MLP 的训练效率还需要进一步钻研。
数据启动的自动进修框架，以最少的人力生成 MLP
该钻研提出了一种数据启动的自动进修框架，以最少的人力生成 MLP，其适合于金属或合金外面的碳滋生。
为了实现这一任务，钻研人员利用 (1) 高斯近似势 (GAP) 加工进修模型；（2）一种增强采样方式，称为时间戳力偏置蒙特卡罗（time-stamped force-biased Monte Carlo，tfMC）方式，以加速碳堆积后的弛豫历程，从而将重要的稀有事件包含在训练数据库中；（3）基于原子位置平滑重叠（SOAP）描述符选择代表性训练数据的无效策略；(4) 完善的碳训练集；（5）自动化筛选、拟合和验证程序。
图 1：在混合分 MD/tfMC 放荡历程中，通过静态主动进修产生的碳在金属上滋生机械进修势 (CGM-MLP)的示意图。（来源：论文）
通过利用金属上碳滋生机械进修势 (CGM-MLP) 的高精度并在 MD/tfMC 方式中纳入罕见的原子事件，成功地复制了与金属外面石墨烯成核和碳滋生相关的基本子历程（subprocesses），如下图所示。
图 2：CGM-MLP 启动放荡具有不同碳入射动能 (Ek) 的 Cu(111) 上的石墨烯滋生。（来源：论文）
然后应用产生的电势来钻研碳原子在 Cu (111) 外面上的堆积滋生。这种方式可以正确捕获 Cu（111）上碳滋生的关键历程，如亚外面碳单体和外面二聚体的形成和迁移，一维碳纳米微晶的出现，石墨烯成核涉及 Cu 原子和碳链的边缘钝化，以及析出滋生历程。
图 3：碳构造分析和高能轰击碳环断裂的观察。（来源：论文）
图 4：使用金属上 CGM-MLP 和基于 DFT 的爬行图像微动弹性带 (CI-NEB) 计算获得碳扩散和石墨烯成核的最小能量路径。（来源：论文）
钻研人员对不同金属外面的初始成核，特别是 Cu(111)、Cr(110)、Ti(001) 和 O 污染的 Cu(111) 上的碳堆积的放荡，与实验观察和 DFT 计算表现出一致性。
图 5：用于碳纳米构造滋生的代表性金属外面。（来源：论文）
钻研意义
总之，该钻研代表了 MLP 和 MD/tfMC 集成方面的开创性进展，为计划金属或合金基材以获得所需的碳纳米构造提供了可转移且无效的策略。
CGM-MLP 无效地将第一原理方式的准确性与典范力场的效率结合起来。tfMC 方式克服了传统 AIMD 或典范 MD 方式的时间尺度限制。此外，CGM-MLP 的自动训练框架纳入了专门的查询策略，用于在堆积放荡中构建静态训练集，强调了考虑堆积原子周围局部环境的重要性。
这些进展使得复杂金属外面碳滋生机制的直接理论钻研成为可能。该钻研中提出的机械进修启动的堆积模型可能为钻研多种碳纳米构造（例如石墨烯、碳纳米管、石墨或类金刚石碳膜）滋生中的多元素金属或合金基底提供机会。